No, con un DataSet no puedes hacerlo, tendrías que utilizar un DataTable, pero si lo único que quieres es añadir dos columnas más al DataGrid, no veo el problema.
Puedes hacerlo a través de su propiedad Column:
DataGridView1.Columns.Add("NameCol1", "Header1")
DataGridView1.Columns.Add("NameCol2", "Header2")
Donde "NameCol1" es el nombre identificativo de la columna y "Header1" es el texto del encabezamiento.
