un .INI como hace la mayoria de los programas para guardar datos de configuración, se hace con api's para escribir en las secciones del .INI, cheuqea este post de visual basic 6 que hicieron hace poco para orientarte.
Guardar configuracion de app...
aca tenes un ejemplo de el guille con api's para manejar los .INI
Manejar ficheros INI
Usando el API de Windows
te podra parecer mucho el ejemplo ese, pero si queres busca otro, ahora que sabes que buscar podes encontrar ejemplos mas faciles.
sino tambien tenes este ejemplo facilisimo de visual basic 6, lo unico que cambia para .NET es la declaracion de las api's (los tipos de datos) y nada mas:
Leer y grabar datos en un archivo INI
saludos.