Hola,hay muchisimas formas de detectar las teclas,las que estas usando esta bien,pero por ahi no es muy efectiva ya que depende que el formulario tenga el foco y a veces por mas que tengas la propiedad
KeyPreview = True no te detecta las teclas porque hay controles que le quitan el foco al formulario,por dar un simple ejemplo,una animacion flash, una que es muy buena que no necesita de los eventos del formulario para detectarlas es con las api's RegisterHotKey y UnregisterHotKey,fijate aca:
Capturar Teclas
o tambien lo podes usar con un Timer y la api GetAsynKeyState.
saludos.