Si no quieres que borre los datos anteriores, tienes que hacerlo con
Redim Preserve.
El problema es que con esta instrucción sólo se puede cambiar el tamaño de la última dimensión de la matriz.
Esto sería correcto:
ReDim Preserve conjunto(cols, UBound(conjunto) + 1)
Intenta adecuar los datos de la matríz poniendo en la última dimensión el valor a redimensionar.