A mi me pasó lo mismo. Al principio reseteando el IIS se arreglaba, pero al final, incluso reinstalando IIS no lo conseguí, por lo que, harto de investigar, cambié a aspmailer de
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Lo malo (o bueno) del aspmailer es que el Sender tiene que estar configurado en el servidor de correo..., pero por lo demás funciona a las mil maravillas.