Cita: los dataSets los utilizas unicamente para modo no conectado donde mandas tu informacion a formato XML
Mira.. de hecho los datasets guardan la información en formato xml pero eso no quiere decir que no pueda obtener los datos de forma normal..., puedes llenar un grid, un combo, un datalist.. etc.. etc... no solo trabajar con XML.
ahora cuando usar uno y cuando usar otro eso depende de tí...

pero por lo regular si quierer trabajar con datos de solo forward only (como era el recordset de VB.6) usas un reader (llenar un combo, un listbox, etc), y si vas a navegar por tu registros y obtener info en cualquier posición pues usas un dataset.

(lo que era el dinamic de VB6.0)
Pero en cuestiones de rapidez obviamente es mas rápido el datareader.

(aunque estoy conectado

)
Lo que te comento es de forma muy general ya que cada uno de ellos tiene todavía mas que hablar
Saludos