Pues yo creo que mas que modularlo por su "tamaño", tendrias que considerar que tanta relacion tienen entre si todas las partes(forms, funciones, etc) del programa, por ejemplo si tenes una o varias funciones que utilizas desde varios forms, seria factible poner todas esas funciones en una DLL y llamarlas desde donde las necesites, y si creas mas de un exe, seria bueno que garantizaras que los exe hijos sean ejecutados unicamente desde el exe principal, es decir que al dar doble click sobre ellos te de un mensaje de que el programa solo es ejecutable desde el programa X.
Y recorda que una de las reglas de la programacion es "Divide y venceras".
Saludos