Si ya tienes conocimientos de programación, y más si ya has trabajado con .NET aunque sea con Visual Basic, no creo que te cueste mucho trabajo aprenderlo.
Yo te recomiendo que, ya que tienes conocimientos previos de programación, empieces viendo las peculiaridades del lenguaje para luego entrar ya en detalle en las cosas que no sepas o que no hayas tocado previamente. Por recomendar, yo quizás le daría un vistazo a los cursos de la Microsoft Virtual Academy, donde hay una gran variedad de
video-cursos realizados por Microsoft sobre C#. En concreto tiene uno de
conceptos básicos de C# que creo que te iría perfecto :)