Hola Kael.
Depende que es lo que quieras hacer en "Lo que sea", angular es un framework MVVM (Model View ViewModel), la idea es que separes tu código en capas, para la vista, para tu lógica y para la información que maneja tu aplicación.
Entonces... si quisieras hacer una petición Ajax lo haces en los servicios, si quisieras inicializar algunas cosas en el DOM lo harás en los templates o posiblemente utilizando directivas, si necesitas agregar lógica en tu app lo harás en tus controladores.
Hace un mes aproximadamente comencé a dictar un curso en Angular JS desde cero donde estoy haciendo una app, te recomiendo revisarlo para entender estos conceptos ;)
https://quizzpot.com/courses/introduccion-a-angular-js/
Saludos